Ο Παπανούτσος έγινε περισσότερο γνωστός για το παιδαγωγικό του έργο, ιδιαίτερα για την εκπαιδευτική μεταρρύθμιση της κυβέρνησης του Γεώργιου Παπανδρέου (γνωστή ως μεταρρύθμιση Παπανούτσου) το 1964. Η μεταρρύθμιση αυτή αναλύεται στους εξής βασικούς άξονες[12]Η προσπάθειά του αυτή περιγράφεται στο βιβλίο του Αγώνες και αγωνία για την παιδεία του 1965. Δυστυχώς, το έργο του δεν μπόρεσε να υλοποιηθεί, γιατί η Κυβέρνηση έπεσε λόγω της αποστασίας της απριλιανής δικτατορίας των πραξικοπιματιών συνταγματαρχών και οι αλλαγές που είχε προωθήσει αναιρέθηκαν σχεδόν εξολοκλήρου την περίοδο 1967-1974. Η εκπαιδευτική μεταρρύθμιση, όμως, της κυβέρνησης του Κωνσταντίνου Καραμανλή (μεταρρύθμιση Ράλλη) το 1976 ουσιαστικά στηρίχτηκε στις δικές του ιδέες.